Миграция радионуклидов

Сельскохозяйственная продукция - один из главных источников поступления  радионуклидов в организм человека. Так, 30-60% дозовой нагрузки от глобальных радиоактивных выпадений связано  именно с пищевым путем поступления  радионуклидов. В некоторых районах  Земли пищевые продукты могут  явиться причиной повышенного поступления  радионуклидов в организм человека. Так, пастухи на Крайнем Севере получают дозы от цезия-137, в 100-1000 раз превышающие  среднюю индивидуальную ЭД для населения  умеренных широт, поскольку цезий-137 накапливается в мхе (ягеле), затем  мясе северных оленей, являющемся одним  из основных продуктов питания народов  Крайнего Севера. Эта же пищевая  цепь обусловливает и повышенное поступление в организм людей  северных народностей полония-210. В  районах Белорусско-Украинского  полесья торфяниковыми почвами  слабо фиксируется цезий-137, в  результате чего он в относительно больших количествах поступает  в растения, организм животных и  человека. Основными поставщиками его  являются молоко (до 70%) и картофель (10-27%).

Агротехнические приемы могут существенно  уменьшить поступление радионуклидов  по пищевым цепям. Например, глубокая вспашка почвы снижает накопление радионуклидов в корнеобитаемом слое, а известкование кислых почв и внесение фосфатных удобрений  фиксируют в почвах стронций-90, повышенные дозы калийных удобрений уменьшают  поступление цезия-137. В то же время  азотные удобрения способствуют усвоению ряда радионуклидов. Рациональным вскармливанием (введение в пищу кальция, замена сена силосом-концентратом и т.д.) достигается снижение поступления радионуклидов в организм сельскохозяйственных животных. Эти и ряд других мер широко применяются на сельскохозяйственных угодьях, пострадавших в результате аварии на Чернобыльской АЭС в 1986 году.

Обязательным звеном кругооборота радионуклидов в природе является человек. Поэтому всякий сброс радиационного вещества в окружающую среду с гигиенической точки зрения не обоснован, ибо при отсутствии порога негативного действия ионизирующего излучения (согласно общепринятой концепции беспорогового действия радиации) единственным адекватным подходом в этом случае является запрет на выброс в окружающую среду любых количеств радиационного вещества. Именно это обстоятельство никогда не должно выпадать из поля зрения гигиенистов, так как оно оправдывает жесткий подход к разрешению сбросов радиоактивных отходов, запрещает использование ПДК для расчета количества этих сбросов, стимулирует разработку методов обезвреживания и захоронения радиоактивных отходов и гарантирует надежную защиту окружающей среды от загрязнения. 

Миграция искусственных  радионуклидов

Среди более 300 радионуклидов  – продуктов ядерных взрывов  наибольшее значение для радиоэкологии  имеют радионуклиды – продукты реакций  синтеза и деления – ³H, ^84,90Si, ⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb,^103,106Ru, ¹³¹J, ¹³⁷Cs, ¹⁴⁰Ba, ^141,144Ce, ¹⁴⁴Pr, ¹⁴⁷Pm, продукты реакций активации ¹⁴C, ⁵⁴Mn, ⁵⁵Fe, ⁶⁵Zn, ^238-241Pu и ²⁴¹Am. Все они вносят вклад в облучение населения и окружающей среды, проникая в них разнообразными путями от места образования (атмосфера, океан, почво-грунты). К 1990 г. большая часть дозы от относительно короткоживущих радионуклидов (⁹⁵Zr, ¹⁰⁶Ru, ¹³¹J, ¹⁴⁴Ce и др.) была уже сформирована, а значительная часть дозы от ⁹⁰Sn и ¹³¹Cs была сформирована к 2000 г.

Размер частиц, радионуклидный и химический состав, структура и  другие свойства материалов, образованных при ядерных взрывах, зависят  от многих факторов – мощности и  типа взрыва, механизма его поведения, а также состава и др. свойств  среды, в которой проведен взрыв.

Формы образования ИРН  при ядерных взрывах существенно  зависят от их температур кипения (испарения). Из-за малого весового содержания продукты ЯВ в большинстве случаев не образуют самостоятельных частиц, а захватываются  твердой фазой вещества огненного  шара в процессе его конденсации. Они либо входят в состав этой фазы, либо адсорбируют на аэрозолях. При  остывании огненного шара раньше всего начинают конденсироваться тугоплавкие  химические элементы с наибольшими  температурами кипения. Сюда относятся  в первую очередь продукты активации (радионуклиды металлов) элементов  конструкции. Они образуются как  правило в виде довольно крупных  сплавленных частиц и различных  окислов, которые прочно и однородно  фиксируются в сплавленный агломерат. Сюда следует также отнести довольно крупные фрагменты – так называемые «горячие частицы».

Это сферической или овальной формы образования, нерастворимые  в воде и малорастворимые в  минеральных кислотах, имеющие высокую  радиоактивность. В основном в них  содержатся ИРН в виде окислов, которые  быстрее конденсируются из-за высоких  температур кипения. Размер частиц от 0,1 мкм до 70 мкм, активность частиц от единиц Бк до ~10³ Бк, причем активность тем больше, чем больше размер частиц. В них обнаруживаются элементы Fe, Al, Ca, Si, а также Ti, Mn и др.

При постепенном снижении температуры газовой фазы ЯВ ИРН  могут входить и в состав других химических соединений в результате взаимодействия с содержащимися  в атмосфере парами воды, CO₂, SO₄²⁺, NO₃^-, F^-, Cl^-, Ca²⁺, SiO₂, металлами и органическим веществом. Образуются карбонаты, сульфиды, окислы.

Образующиеся при ядерных  взрывах аэрозоли обогащены радионуклидами – продуктами деления и ³H, который имеет наименьшую температуру конденсации паров и поэтому интенсивно поднимается с горячим воздухом на большую высоту, далеко распространяется от места взрыва и выпадает с осадками не сразу.

Дальнейший перенос ИРН  от места ЯВ во многом зависит от температуры конденсации (чем она  ниже, тем дальше они распространяются в атмосфере), от состава и свойств  веществ – носителей ИРН в  атмосфере.

Частицы достаточно большой  массы распространяются в атмосфере  на относительно небольшие расстояния (~100 м). Аэрозоли и чрезвычайно малые  частицы выбрасываются в тропосферу и с воздушными потоками распространяются в глобальном масштабе. Среднее время  пребывания в тропосфере связанных  с ними ИРН ~30 час.

Часть ИРН и самих тонкодисперсных  частиц попадает в стратосферу, распределяется в ней довольно равномерно при  перемешивании воздушных потоков  и может переноситься из одного полушария  в другое. Среднее время пребывания таких частиц в стратосфере ~2 лет.

Каждая из этих групп частиц выпадает на земную поверхность по-разному. В составе первой группы частиц достаточно большой массы в ближней к  месту взрыва зоне выпадают преимущественно  фрагменты ядерного заряда и элементов  конструкции и с ними радионуклиды ядерного заряда и радионуклиды –  продукты активации. На бóльших расстояниях  от места взрыва выпадают частицы  второй группы и с ними долгоживущие ИРН, такие как ⁹⁰Sr, ¹³¹J, ¹⁴⁰Ba. В глобальном масштабе с частицами третьей группы выпадают на земную поверхность ³H, ¹⁴C, ⁹⁰Si,¹³⁷Cs и радионуклиды плутония.

Различают две основные формы  ИРН – водорастворимую (ионную) и  нерастворимую (сплавленные частицы, коллоиды и др.). Соотношение между  ними зависит от условий проводимого  ЯВ, от физико-химических свойств ИРН  и их носителей. Так, в выпадениях, содержащих высокие концентрации SO₄^2- увеличена доля ИРН в виде нерастворимых сульфатов (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ¹⁴⁴Ce и др.).

В зависимости от указанных  свойств содержания ИРН в нерастворимой  фракции выпадение увеличивается  в ряду ⁹⁰Sr<¹³⁷Cs<⁹⁵Nb<¹⁴⁴Ce  в ориентировочном соотношении 18:47:56:84. Это соотношение частично варьирует в зависимости от типа выпадения (осадки, снег, сухие выпадения), их химического состава и запыленности атмосферы.

От формы ИРН в растворимой  фракции выпадения существенно  зависит поведение их в водной среде, почвах и живых организмах. Водорастворимое состояние ИРН  может быть катионным, анионным и  нейтральным. Преобладающей формой в выпадениях 60-х годов являлась катионная (для основных ИРН от 50 до 100%), которая была представлена такими соединениями как хлориды, нитраты (⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs, ¹⁴⁴Ce), бикарбонаты (⁹⁰Sr); сульфаты (¹³⁷Cs). Доля анионной и нейтральной форм составляла в выпадениях от 0 до 54%, причем относительная доля ИРН в этой форме увеличивается в ряду ⁹⁰Sr<¹³⁷Cs<¹⁴⁴Ce. Это, как правило, различные неорганические и органические комплексные соединения радионуклидов.

Большая часть радионуклидов  – продуктов ЯВ, содержащихся в  аэрозольной форме, способны вовлекаться  в обменные процессы в биосфере, в том числе в водной среде, в почве, биологических объектах.

Свойства основных ИРН  – продуктов ЯВ приведены ниже. Свойства ³H и ¹⁴C космогенного происхождения приведены выше (см. §1). После термоядерных взрывов 60-х годов содержание ³H в атмосфере увеличилось в десятки и сотни раз. Снижение его содержания в атмосфере после этого происходило за счет радиоактивного распада и атмосферных выпадений по экспоненциальному закону с периодом полураспада ~1,2 года. На содержание ³H в атмосфере в значительной мере влияет также его вторичное поступление с земной поверхности в результате испарения.

⁹⁰Sr, T_½ = 28,6 лет; чистый β-излучатель. По химическим свойствам аналогичен кальцию, валентность 2⁺. В атмосфере при ядерных взрывах образуется в виде окисла, гидроокиси, солей (карбонаты, нитраты и сульфаты).

Выпадает из атмосферы  практически полностью в водорастворимой  форме (в 30 – 90%), причем наименьшая растворимость  имеет место при ЯВ в атмосфере, наибольшая – при выпадениях от ЯВ у поверхности Земли. Растворимость ⁹⁰Sr твердой фазы осадков и сухих выпадений соответственно 5 – 6% и 12,0%.

Хорошая растворимость ⁹⁰Sr в выпадениях, видимо, вызвана взаимодействием возникающей при ЯВ окиси стронция с углекислотой и парами воды в атмосфере с образованием гидроокиси, карбоната и бикарбоната стронция.

Часть ⁹⁰Sr при ЯВ фиксируется в составе силикатных конгломератов (при мощных ЯВ у поверхности Земли и достаточном времени для конденсации паров в огненном шаре).

Со временем доля растворимых  форм ⁹⁰Sr в выпадениях увеличивается вплоть до полного исчезновения твердой фазы.

Значительная часть ⁹⁰Sr  в выпадениях (до 85%) находится в катионной форме и способна к быстрому обмену с окружающей средой. Этим и объясняется значительное распространение в окружающей среде.

При попадании в воду ⁹⁰Sr распределяется между водой и взвешенным веществом с коэффициентом накопления около 100. Так, в морской воде ⁹⁰Sr на 85 – 90% содержится в самой воде в ионной форме, на ~10% - на взвесях и на ~3% - в коллоидной форме. Почти не концентрируется в водорослях, накопления в донных отложениях незначительные. В почвах отличается хорошей растворимостью и высокой подвижностью и в обменных формах содержится в почвенном растворе. Из-за химического сродства с биологически важным элементом (кальцием) и связанной с этим способностью интенсивно поглощаться растениями и откладываться в костной ткани животных и человека независимо от путей поступления, ⁹⁰Sr является одним из наиболее важных для радиоэкологии радионуклидов. Кроме того, у ⁹⁰Sr значительный период полураспада, высокий выход в акте деления (2 – 6%), высокая растворимость и скорость миграции.

¹³⁷Cs, T_½ = 30,1 года. По химическим свойствам аналогичен калию, валентность 1⁺. При ЯВ образуется в виде хорошо растворимых в воде окислов и солей (карбонатов, нитратов и сульфатов). В глобальных выпадениях, в водорастворимой фракции содержится до 70% ¹³⁷Cs, в нерастворимой ~23%. В твердой фазе атмосферных осадков и в сухих выпадениях растворимость ¹³⁷Cs 43%  и 88% соответственно.

Большая часть (до 60%) ¹³⁷Cs находится в катионной форме.

При попадании в водную среду ¹³⁷Cs глобального происхождения его активность распределяется между водной фазой и взвесью, причем коэффициент накопления на взвеси около 500. В морской воде около 70% ¹³⁷Cs находится в ионной форме, около 23% в адсорбированном состоянии на взвесях и ~7% - в коллоидах.

Слабо удерживается в воде и не накапливается в гидробионтах (коэффициент накопления <<1), но хорошо сорбируется донными отложениями.

В бóльших или меньших  количествах ¹³⁷Cs содержится практически во всех объектах внешней среды. В живых организмах концентрируется преимущественно в мягких тканях.

⁴¹Y, ⁹⁵Zr, ⁹⁵Nb, ¹⁰³Ru, ¹⁰⁶Ru, ¹⁰³Rh, ¹⁰⁶Rn, ¹³¹J, ¹⁴⁰Ba и др. Эти радионуклиды, как и другие продукты деления, образующиеся при ЯВ в результате взаимодействия с кислородом, азотом, углекислотой и влагой, образуют окиси, гидроокиси и простые соли. Так, ⁴¹Y образует Y₂O₃, Y(OH)₂, Y₂(CO₃)₂ и др., а ⁹⁵Zr – ZrO₂, Zr(OH)₄, ZrO(NO₃)₂, ZrOCO₃, Zr(SO₄)₂, ZrOCl₂.

Первичные частицы могут  стать центром конденсации или  войти в состав более крупных  частиц. В глобальных выпадениях соотношение  растворимой и нерастворимой  фракций для этих радионуклидов  различно. Типичным примером являются выпадения ⁹⁵Zr, в которых 29% находится в растворимой, а 68% - в нерастворимой фракции.

Особым случаем является ¹³¹J. Химическая форма его существования в атмосфере во многом определяется температурой, окислительным или восстановительным состоянием атмосферы, свойствами контактирующими с ним материалов. При наличии водяных паров может быть в молекулярной форме (адсорбируется на ядрах конденсации – аэрозолях). Крупные аэрозольные частицы осаждаются в районе ЯВ. Небольшая часть ¹³¹J реагирует с органическим веществом и образует органические иодиды.

При переходе радионуклидов  в водную среду они могут адсорбироваться  на взвесях, находиться в ионной или  коллоидной форме. Коэффициенты концентрирования радионуклидов на взвесях очень  высоки (для радионуклидов циркония и рутения ~10⁴). В общем, эта группа радионуклидов на 95 – 100% находится в воде в адсорбированном на взвеси состоянии и лишь на 3 – 5%  - в коллоидной форме (входят в их состав или адсорбируется на них).