Вынужденное рассеяние света

ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ  СВЕТА

ВЫНУЖДЕННОЕ РАССЕЯНИЕ  СВЕТА - рассеяние света на индуцированных самой рассеиваемой волной элементарных возбуждениях среды (оптич. и акустич. фононах, магнонах, электронах, температурных волнах и т. п.). Причина В. р. с.- обратное воздействие световых волн на рассеивающую среду, обусловленное её оптич. нелинейностью. При спонтанном рассеянии это воздействие пренебрежимо мало, так что рассеяние происходит на равновесных тепловых флуктуациях.

Возможность В. р. с. была теоретически предсказана Г. Плачеком (G. Placzek) ещё в 1934. Однако первые успешные эксперименты были проведены лишь в 1962 после появления лазеров. В. р. с. обычно наблюдается при облучении интенсивным лазерным излучением (при накачке с частотой ) нелинейной среды, к-рой может быть газ, жидкость, твёрдое тело, плазма (рис. 1).

В. р. с. так же, как и  спонтанное, связано с модуляцией параметров среды (напр., электронной  поляризуемости, показателя преломления и т. п.) при её возбуждении светом, что приводит к амплитудной модуляции рассеянного света, а следовательно, к появлению в нём новых спектральных компонент (стоксовых и антистоксовых с частотами ν_с и ν_ac соответственно). Однако в отличие от спонтанного рассеяния света при В. р. с. происходит взаимодействие излучения накачки и рассеянного света через среду, поэтому элементарные возбуждения становятся когерентными [1, 2, 3].

Наиболее характерные признаки В. р. с.- это резкое возрастание интенсивности и сужение диаграмм направленности стоксовых и антистоксовых компонент. В случае В. р. с. интенсивности рассеянных компонент сравнимы с интенсивностью излучения накачки (при спонтанном рассеянии они составляют ~10^-5-10^-6 интенсивности рассеиваемой волны).

Рис. 1. Типичная схема опыта  по наблюдению вынужденного комбинационного  рассеяния света.

 

Классическая теория. На классич. языке В. р. с. проще всего объяснить на примере одного из наиболее важных типов - вынужденного комбинац. рассеяния (BKP) на колебат. переходах молекул [4]. Описание взаимодействия света с внутримолекулярными движениями основывается на учёте зависимости электронной поляризуемости молекул α от ядерной конфигурации, определяемой координатами ядер, а именно амплитудой их колебаний q_i (подробнее см. Комбинационное рассеяние света). В простейшем одномерном случае (i=1)

где - линейная поляризуемость. Наличие члена в (1) является причиной модуляции света молекулярными колебаниями: в наведённой световой волной поляризации P появляются новые частотные компоненты, сдвинутые на частоту колебаний ядер (т. е. на собственную частоту колебаний молекулы):

В условиях, когда q определяется тепловыми движениями в среде, (2) описывает спонтанное комбинац. рассеяние.

Зависимость является одновременно причиной обратного воздействия световых волн на молекулярные колебания. Действительно, энергия взаимодействия W молекулы со световой волной выражается в виде

и, следовательно, при в световом поле возникает сила

действующая на колебания. Если световое поле, падающее на среду, такой частоты , что , где - собственная частота молекулярных колебаний, - стоксова компонента, то эта сила может привести к резонансной раскачке колебаний частоты , возникновению параметрической неустойчивости, т. н. распадной неустойчивости. В этих условиях на хаотическое внутримолекулярное движение накладываются регулярные вынужденные колебания, фазы которых в различных молекулах определяются фазами компонент светового поля (происходит фазирование молекулярных колебаний во всём объёме, занятом световыми полями). Неустойчивость возникает, если интенсивность световой волны превышает некоторое пороговое значение: . В этом случае низкочастотная стоксова компонента экспоненциально усиливается по мере распространения через среду: . Здесь - инкремент усиления, g - коэф. усиления, х - длина возбуждённой части среды. В практич. случаях может достигать величины ~10².

В силу (3) амплитуда возбуждённых световой волной молекулярных колебаний  и, следовательно, для поляризации среды можно записать, согласно (2),

где - кубич. нелинейная восприимчивость. Именно она является универсальной характеристикой среды, описывающей явления В. р. с. (см. Нелинейная оптика).

Квантовая теория. В. р. с. рассматривается  как результат взаимодействия фотонов  накачки с рассеявшимися фотонами. При спонтанном рассеянии рассеявшийся фотон может оказаться в любой  моде, характеризующейся частотой, поляризацией и направлением распространения  фотона. Вероятность рассеяния в  данную моду в единицу временя  (с^-1) пропорциональна интенсивности (Вт/см²) света накачки: , где (см²) - сечение рассеяния, а величина представляет собой число мод в облучаемом объёме V, - ширина спектральной линии спонтанного рассеяния, -скорость рассеянного света в нелинейной среде. Полная вероятность спонтанного рассеяния . Рассеяние становится вынужденным, если в данной моде уже находится 1 рассеявшихся фотонов. В соответствии со статистикой Бозе - Эйнштейна, которой подчиняются фотоны, рассеивающийся фотон стремится попасть в ту моду, где уже есть аналогичные фотоны.

Рис. 2. Схема вынужденного комбинационного рассеяния: - фотон накачки; - стоксов фотон; 1 - основное состояние; 2 - возбуждённое состояние системы.

Это приводит к тому, что  вероятность  рассеяния -го фотона в данную моду (в частности, в данном направлении, рис. 2), где уже имеется т фотонов, будет в (m+1) раз больше вероятности спонтанного рассеяния: , где - вероятность В. р. с. в данную моду. T. к. m ~ I_с, где I_с- интенсивность рассеянного в данную моду света, и , то ~I_с*I_н, т. е. вероятность В. р. с. пропорциональна произведению интенсивностей накачки (I_н) и рассеянного света (I_С). Учитывая, что можно показать, что при 1 для стационарного случая (т. е. при ) имеет место уравнение , описывающее экспоненциальное усиление рассеянного света, как и при классическом рассмотрении.

Основные виды В. р. с. Каждому  виду спонтанного рассеяния можно  сопоставить соответствующее В. р. с. Поэтому классификация В. р. с. аналогична классификации видов спонтанного рассеяния. По причинам историч. характера рассеяние, определяемое квантовыми микросистемами (молекулами, атомами, электронами), наз. комбинационным, а рассеяние, определяемое макроскопич. флуктуациями среды (плотности, темп-ры и др. термодинамич. параметров), а также ориентацией молекул в газах, твёрдых телах, жидкостях, наз. молекулярным. Вынужденное комбинационное рассеяние (BKP) может быть: на колебат. уровнях молекул газов, жидкостей, твёрдых тел ( 2*10² 4*10³ см^-1; коэф. усиления g ~10^-2 10^-3 см/МВт; спектральный диапазон лазеров - источников накачки - от УФ до средних ИК); на вращат. уровнях молекул газов ( =(1 6)*10² см^-1; g~10^-3 10^-4 см/МВт; - ближний и средний ИК); на электронных уровнях атомов атомарных газов (пары металлов) ( 10⁴ см^-1, g~10^-2 см/МВт; - от УФ до видимого); на спиновых подуровнях уровней Ландау полупроводников, связанное с переворачиванием спина электрона в магн. поле ( 10 200 см^-1, регулируется магн. полем, 10³ 10^-1см/МВт; - средний ИК: 5, 10, 12 мкм); BKP на поляритонах в ионных кристаллах t (1 5)*10² см^-1, регулируется поворотом кристалла, g=10^-2 см/МВт; - видимый]. К молекулярному вынужденному рассеянию относятся:

1. вынужденное рассеяние Мандельштама - Бриллюэна (BPMB), происходящее на гиперзвуковых волнах в газах, жидкостях, твёрдых телах, плазме [ (1 10)*10^-2 см^-1, g=10^-1 10^-2 см/МВт; -от видимого до ближнего ИК];
2. вынужденное рассеяние крыла линии Рэлея (BPKP), связанное с анизотропией молекул жидкостей и газов ( 1 10² см^-1; 10^-3 см/МВт; - видимый);
3. вынужденное температурное рассеяние (BTP) на температурных волках, обусловленное поглощением света (BTP-1) или электрокалорическим эффектом (ВТР-2) в жидкостях и газах ( 10^-3 см/МВт, - видимый);
4. вынужденное концентрационное рассеяние на волнах концентрации в смесях разл. жидкостей или газов ( 1 10 см^-1; 10^-3 см/МВт; - видимый).

Выражение коэф. усиления g через измеряемые величины зависит от вида В. р. с. Так, напр., для BKP

где - длина волны стоксовой компоненты, N (см^-3) - разность населённостей осн. и возбуждённого уровней. Для ВPMБ

где - скорость звука, п - показатель преломления среды, - угол рассеяния (рассеяние назад соответствует ), - плотность среды, - её диэлектрич. проницаемость.

Усиление рассеянного  света происходит до тех пор, пока можно пренебречь эффектами насыщения. Преобразование излучения накачки  в стоксовы и антистоксовы компоненты уменьшает мощность (и энергию) накачки, а следовательно, и её интенсивность, что приводит к уменьшению усиления (т.н. насыщение по накачке).

К уменьшению коэффициента усиления приводит также выравнивание населённости верхнего и нижнего рабочих уровней (рис. 2), которое происходит, если объёмная скорость преобразования фотонов накачки велика по сравнению со скоростью релаксации в среде (т. н. насыщение среды).

В. р. с., в отличие от спонтанного, даёт возможность достичь высокой степени когерентности рассеянного света, т. к. состояние рассеянного фотона уже задаётся фотоном, содержащимся в определенной моде. Это означает, что излучение любого центра рассеяния находится в фазе с уже имеющимся рассеянным светом. В этом смысле В. р. с. аналогично вынужденному излучению при резонансном взаимодействии излучения с атомами и молекулами. Точно так же степень когерентности при В. р. с. во много раз выше степени когерентности спонтанно рассеянного света.

Большой диапазон ширин линий, разнообразные возможности концентрации световой энергии в разл. средах приводят к тому, что В. р. с. наблюдается не только в поле мощных импульсов одномодовых лазеров, но и в поле лазеров непрерывного действия, возбуждающем В. р. с. в волоконных световодах. BKP в волоконных световодах может наблюдаться при мощности накачки 0 1 Вт; спектр BKP в кварцевых стёклах широк, и с помощью дисперсионного элемента можно осуществлять перестройку частоты ~300 см^-1. Поэтому на основе BKP в волоконных световодах созданы перестраиваемые в ближней ИК-области спектра волоконные генераторы лазерного излучения.

Интересные физ. и прикладные возможности связаны с В. р. с. пикосекундных лазерных импульсов - нестационарным BKP, возникающим в  условиях, когда длительность импульса сравнима с временем релаксации фазы элементарного возбуждения, ответственного за рассеяние [5]. В этих случаях часто возникают эффекты инерц. запаздывания, сужения стоксова импульса и др.

В. р. с. наблюдается и при "шумовой" накачке - оптич. излучении, обладающем низкой пространственной и временной когерентностью [6]. В этом случае В. р. с. может быть использовано для повышения степени когерентности.

В. р. с. нашло широкое практич. применение в комбинационных лазерах для эффективного преобразования частоты лазерного излучения; в активной лазерной спектроскопии, позволяющей проводить количеств. и качеств. газовый анализ, локальную диагностику параметров плазмы и т. п.; в задачах по обращению волнового фронта.

Лит.: 1)Бломберген Н., Вынужденное комбинационное рассеяние света, пер. с англ., "УФН", 1969, т. 97, в. 2;

2) Старунов В. С., Фабелинский И. Л., Вынужденное рассеяние Мандельштама-Бриллюэна и вынужденное энтропийное (температурное) рассеяние света, "УФН", 1969, т. 98, в. 3;

3) Грасюк А. 3., Генерация и усиление света на основе вынужденного рассеяния, "Тр. ФИАН", 1974, т. 76, с. 75;

4) Ахманов С. А., Коротеев H. И., Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света, M., 1981;

5) Остон Д., Пикосекундная нелинейная оптика, в кн.: Сверхкороткие световые импульсы, под ред. С. Шапиро, пер. с англ., M., 1981;

6) Ахманов С. А., Дьяков  Ю. E., Чиркин А. С., Введение в  статистическую радиофизику и  оптику, M., 1981. А. 3. Грасюк.